Понимание каталитических конвертеров

Современные каталитические конвертеры для обработки выхлопных газов в транспортных средствах с двигателем внутреннего сгорания в основном способствовали сокращению выбросов загрязняющих веществ. Окислением или сокращением, т.е. пожертвованием или принятием электронов, катализаторы преобразовывают загрязнители сгорания, такие как угарный газ, окиси азота и углеводороды, в углекислый газ, воду и азот.

Все более и более строгие инструкции эмиссии призывают к дальнейшему сокращению расхода топлива и для эффективного использования системы долечивания выхлопного газа. Добавляя аммиак агента сокращения, сформированный, например, разложение мочевины, окиси азота преобразованы в безопасный азот и водяной пар по каталитическому конвертеру.

С этой целью как правило решение для мочевины (AdBlue®) введено в раздел выхлопного газа вверх по течению каталитического конвертера.Чтобы улучшить каталитические конвертеры, это требуется, чтобы точно понимать их функцию и отдельные шаги реакции. «Надежные результаты, касающиеся реакций, происходящих, могут только быть получены при условиях близко к действительности», говорит профессор Ян-Дирк Грунвалдт, Держатель Стула для Химической Технологии и Катализа КОМПЛЕКТА. «Это означает, что мы должны наблюдать каталитические конвертеры на работе. Радиационные источники синхротрона отлично подходят с этой целью».

Радиация синхротрона – электромагнитная радиация (от инфракрасного до твердого рентгена) нескольких сотен или даже миллион электронвольтов в энергии. Используя твердый рентген, могут наблюдаться свойства активных металлических центров в каталитическом конвертере и их взаимодействиях с газовыми молекулами. Могут быть применены два метода: (i) Рентгеновская абсорбционная спектроскопия (XAS) позволяет определение степени окисления и числа координации, т.е. числа самых близких соседей атома; (ii) Спектроскопия эмиссии рентгена (XES), которая может использоваться, чтобы различать различные молекулы, адсорбированные на каталитическом конвертере. На этой основе это может быть завершено, какие молекулы вызывают сокращение, конкурируя, адсорбция происходит, т.е. если несколько веществ конкурируют за адсорбцию на каталитических конвертерах, и как отдельные молекулы координируют на металлическом атоме.

Группа исследователей, возглавляемых профессором Яном-Дирком Грунвалдтом, профессором Кристофом Р. Якобом, который недавно двинулся от КОМПЛЕКТА до Брауншвейга TU и доктора Питера Глацеля в European Synchrotron Radiation Facility (ESRF) в Гренобле / Франция теперь впервые, объединила вышеупомянутые методы, чтобы учиться при реакциях условий близко к действительности на двух каталитически активных материалах, примененных в транспортных средствах, а именно, Fe-ZSM-5 и Cu-SSZ-13. Оба основаны на цеолитах, т.е. специальных полезных ископаемых пористой структуры. Результаты исследования представлены в журнале Chemical Communications.

С помощью методов рентгена исследователи изучили и сравнили взаимодействия одноокиси азота молекулы загрязнителя и уменьшающего аммиака агента с железом и Коппер-Сентером. «Хотя реакция – то же самое, таким образом, мы наблюдали различные пути реакции для двух материалов каталитического конвертера», сообщает Тобиас Гунтер, докторант в Стуле для Химической Технологии и Катализа. Ученые нашли, что реакция на Fe-ZSM-5 основана на адсорбции одноокиси азота через положительно заряженный атом кислорода. Cu-SSZ-13 каталитический конвертер, в отличие от этого, не показал это поведение. Поскольку никакая прямая координация через атом азота не произошла, исследователи принимают реакцию от газовой фазы с потенциальной активацией на молекуле аммиака. «Это также объясняет, почему аммиак запретил реакцию на Fe-ZSM-5 вопреки Cu-SSZ-13», объясняет Тобиас Гунтер.

Результаты команды, возглавляемой Яном-Дирком Грунвалдтом, предоставляют ценную информацию для моделей, чтобы лучше предсказать поведение каталитических конвертеров в операции. «Наш подход на основе двух методов рентгена может не только использоваться для упомянутых материалов, но может быть передан многим другим материалам и реакциям», говорит профессор Грунвалдт. В будущем этот подход выдвинет дальнейшее развитие и улучшение каталитических конвертеров.